林少丹出生于世代泥瓦匠之家，从小耳濡目染建筑装潢、壁画装饰艺术，养成喜画、爱画的爱好。因家境贫困，少丹常以炭代笔作画，其兄便倡议全家节衣缩食供给笔墨纸张让其习画。至10岁少丹才进私塾，3年后，其父认为无力继续培养，从长远计，又命他跟从兄长学习建筑技艺。其兄深怜少丹爱好，常让其就近游览观摩寺庙祠堂绘画装饰。数年之后，少丹技艺大进，特别以壁画、剪瓷、雕塑见长，蜚声于闽南、粤东。
民国33年(1945年)，经人举荐到平和九峰县立中学任美术教师。其间，阅读了不少近现代美术书刊，提高了美术理论素养。
民国37年，林家承包闽南古刹三平寺重修业务，少丹领头专事剪瓷、壁画、雕塑。古刹装修讲究绘画内容和规格，林少丹在实践中，古建筑技艺又有进一步提高。
1950年5月东山解放，少丹被聘为东山县实验小学校长，后改在樟塘学区任教。
1952年为配合东山建设，创作连环画《修堤防汛》，在福建省创作评比会上获奖。
1954年调任东山二小副校长，1955年再调县实验小学任副校长。
1959年，正当建国十周年，少丹以饱满的热情创作国画《前哨归渔》，反映东山渔货丰收景象。此画被选送建国十周年大庆美术展。同年，还为红军进漳纪念馆雕塑《红军战士》。同年秋调离东山，任龙溪艺校美术科教员。
正当创作精力最旺盛之际，一阵政治风暴袭来，于1960年9月蒙受不白之冤离开讲台。从此回乡农耕达20年之久。
早在抗日战争期间，少丹随兄长从事建筑业时，曾应寺庙施主为许愿之请作寺庙壁画，施主以祖上珍藏一幅张天师旧画充当工钱。张天师能捉鬼驱邪，为民消灾避祸的传说，深为少丹敬仰；加上旧画线条简洁，神韵古朴，少丹十分喜爱这幅画像。蒙受不白之冤后，旧画便成为自己的希望，经常摩挲观赏。“文化大革命”中，旧画及自己多年的手稿被抄毁于一炬，他十分惋惜，日夜思念。1972年，一位难友上门求画，少丹便萌发画张天师以解心中的郁块。两人商量之后觉得不妥，便改宗教题材为民俗题材，画了遭遇坎坷、死后化为捉鬼驱邪、为民除害的钟馗。
1981年林少丹得到平反昭雪，精神焕发，从此奋笔作画，欲将20年的损失和胸中的积累倾泻于笔端。这一年他的《钟馗》画被中国美术馆收藏。福建电视台专题播放他创作的钟馗组画。嗣后，他继续以钟馗为作画的主要题材，并不断丰富钟馗的形象，仅1993年出版的《钟馗画集》便收有钟馗各种形象83种。少丹笔下众多的钟馗，形态各异，栩栩如生，且恰如题意。之所以使然，用他的话说：“我画古人物都是借鉴舞台艺术形象，特别是钟馗更注意吸收表演者的形象和神态。”但他又不囿于舞台形象，不拘泥于一招一式，能根据表情达意的需要作艺术的再创造。
少丹喜爱画钟馗，并一改传统钟馗画怀才不遇、耿介孤傲的形象，成为关心民瘼、嫉恶如仇、机智敏锐的人物。在赠友人另一幅题为“笑我”的弥勒佛人物画，则表现蔑视世俗、宠辱皆忘的神态。借画抒怀，寄托自己的情感和愿望，是少丹人物画魅力之所在。
林少丹笔下的人物有呼之欲出之势，还与他多年探索、实践，形成将工笔线条的细腻与泼墨写意的豪放融为一体的技法分不开。这一技法特别体现于人物的眼睛：注视时，射出智慧的光芒；愤怒时，可见怒火中烧；得意时，又呈现踌躇满志神态。“工写合一，虚实相融”的技法使人物衣饰层次分明，粗细有别，动感、质感，以及整个画面主体感达到完美的和谐。
林少丹生前为中国美术家福建分会会员，漳州画院画师，名誉院长，东山县第二、三、四届政协副主席，1984年增补为福建省政协委员。
林少丹是一位来自民间，自学成才，擅长人物画的画家，其作品享誉日本、韩国、东南亚及美洲各国。1993年福建美术出版社出版了《林少丹钟馗画集》。同年因病逝世，享年74岁。